입자 개수 및 크기 분포에 따른 광소멸 특성 분석
Analysis of Light Extinction Characteristics as a Function of Particle Number and Size Distribution
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Abstract
요 약
이 연구에서는 실험과 산란 이론을 기반으로 입자 개수 및 크기 분포가 광소멸에 미치는 영향을 분석하였다. 실험은 크기가 서로 다른 269 nm, 350 nm, 500 nm의 단분산 구형 polystyrene latex (PSL) 입자를 사용하였으며, 모든 조건에서 분무되는 입자의 질량을 동일하게 설정하였다. 실험은 PSL 입자에 의한 광소멸과 입자 크기 분포를 측정하였다. 실험 결과, 동일 질량 조건에서 입자 크기가 작아질수록 총 입자 개수가 증가하였고, 이에 따라 광소멸이 증가하였다. 또한, 측정된 입자 개수 및 크기 분포를 활용하여 Mie 산란 이론 기반의 단위 질량당 광소멸계수를 예측하고, 예측 결과를 실측 광소멸 결과와 비교하였다. 비교 결과, 입자 개수가 많은 조건에서는 단일 입자 산란 이론이 광소멸을 충분히 설명하지 못할 수 있음을 확인하였다. 이를 바탕으로 고농도 입자 조건에서 단일 입자 산란 이론의 오차를 보정하기 위한 광소멸 경험적 보정계수를 도출하였다.
Trans Abstract
ABSTRACT
In this study, the effects of the particle number and size distribution on light extinction were analyzed on the basis of experiments and scattering theory. Monodisperse spherical polystyrene latex particles with diameters of 269, 350, and 500 nm were used, and the experimental conditions were set to maintain a constant total sprayed mass. During the experiments, light extinction and particle size distribution were measured. The results showed that under the same mass conditions, the total particle number increased as the particle size decreased, leading to enhanced light extinction. Using the measured particle number and size distribution, the mass-specific light extinction was estimated using the Mie scattering theory, and the estimated and measured light extinction values were compared. This comparison suggested that the single-particle scattering theory may not fully explain light extinction under high-particle-number-concentration conditions. Based on this comparison, an empirical correction factor for light extinction was derived to correct the errors in the single-particle scattering theory under high-particle-number-concentration conditions.
1. 서 론
화재 시 발생하는 연기는 연소 가스와 에어로졸로 구성된다. 에어로졸이란 공기 중에 부유하는 미세한 고체 및 액체 입자로서, 화재 시 발생하는 입자는 가연물의 종류 및 주변 조건에 따라 개수 및 크기가 매우 다양하다. 이러한 입자는 산란, 흡수, 반사와 같은 빛과의 상호작용을 통해 가시도를 저하시킨다. 가시도는 건축물의 화재 위험성 및 피난 안정성을 평가하기 위한 주요 요소로서, 관측되는 물체의 밝기와 연기 입자에 의한 광소멸에 의해 결정된다(1).
광소멸의 정량적인 분석을 위해 사용되는 광투과율은 Bouguer’s law에 따라 식(1)과 같이 표현된다. I/I0는 광원의 세기에 대한 투과되는 빛의 비율로, 광소멸계수인σext와 광경로길이인L의 곱에 대한 지수함수로 표현된다(2). 광소멸계수는 단위 길이의 광경로당 감소하는 빛의 비율로서, 식(2)로 나타낸다. 광소멸은 입자의 개수, 단면적 및 무차원 광소멸계수인Qext를 통해 계산된다. 이때 무차원 광소멸계수는 산란되거나 흡수되는 광소멸의 합으로 표현되며, 광원의 파장, 입자의 크기 및 굴절률에 따라 변화한다. 식(1)~식(3)에서 표현되는 광투과율은 입자의 개수, 크기 등에 따라 변화하기에 입자의 특성을 고려한 광소멸 특성 분석은 필수적이다.
가연물 연소 시 발생하는 연기의 광소멸 특성에 관한 연구가 다수 수행되었다. Seader와 Einhorn(3)은 다색광 광원에서 목재 및 플라스틱의 화염 연소 시 발생하는 연기에 의한 광소멸을 측정하였다. 이때 연기 입자의 단위 질량당 광소멸계수는 7.6 m2/g의 값을, 열분해 시 발생하는 연기는 4.4 m2/g의 값을 도출하였다. Mulholland와 Croarkin(4)은 과환기 조건에서 29 종류의 서로 다른 가연물 화염 연소 시 발생하는 연기의 광소멸을 633 nm 파장의 단색광 광원에서 측정 후 평균하여 화염 연소 시 8.7 ± 1.1 m2/g의 질량 기반 광소멸계수값, 훈소 및 열분해 시 4～5 m2/g의 질량 기반 광소멸계수값을 도출하였다. 현재 건축물 내 화재 시 가시도를 평가하기 위해 사용되는 화재 시뮬레이션 프로그램인 fire dynamics simulator는 가연물 기반의 질량 기반 광소멸계수인 8.7 m2/g을 고정값으로 주로 사용하고 있다(4-6). 이는 실제 화재를 반영하지 못하는 가시도 예측 결과를 도출할 수 있다. Węgrzyński와 Vigne(7)은 구획실 내 화재 실험 및 시뮬레이션 간 가시도 측정 결과 비교를 통해 시뮬레이션을 통한 가시도 분석 시 그을음 생성률과 질량 기반 광소멸계수 값의 설정에 따라 산정되는 가시도가 크게 변화함을 확인하였다. Hong과 Park(8)은 구획실 내 acrylonitrile butadiene styrene (ABS) 연소 시 시간에 따른 광소멸을 측정하고 이를 질량 기반 광소멸계수의 변화에 따른 화재 시뮬레이션을 수행하였다. ABS 연소 시 단위 질량당 광소멸계수는 7.7 m2/g에서 높은 정확도가 나타났으며, 화재 시뮬레이션 수행 시 가연물 종류에 따른 단위 질량당 광소멸계수의 선정을 강조하였다. 하지만 광소멸 기반 가시도는 광원의 파장뿐만 아니라(9), 건축물 내 가연물의 종류 및 연기 발생량 등에 따라 다양하게 변화하기에 이를 고려한 가시도 산정은 불확실도가 크다(10-12). 따라서 가연물 종류, 파장 등의 환경에 따라 변화하는 조건이 아닌, 실제 연기를 구성하고 있는 입자의 종류, 개수, 크기 등 입자의 광학적 특성을 반영한 광소멸 기반의 가시도 산정 방법에 대한 연구가 필수적으로 수행되어야 한다.
화재 시 연기 입자의 크기 분포를 측정한 실험적 연구가 수행되었다. Mustafa 등(13)은 DMS 500을 사용하여 소나무 연소 시 자유 환기 및 과환기 조건에 따른 연기 입자 크기 분포를 측정하였다. 화재 초기에는 100 nm 이하의 미세 에어로졸 입자가 생성되었으며, 화재가 진행됨에 따라 100～1000 nm 크기의 더 큰 입자가 측정되었다. 또한, 제한 환기 조건에서 화재 시 더 많은 개수의 연기 입자가 발생하였다. Wang 등(14)은 중력 환경에서 polymethyl methacrylate (PMMA), 면 및 난연 섬유를 대상으로 연소 조건에 따른 입자 크기 분포 및 광학적 특성을 측정하였다. 실험 결과, 연소 조건 및 가연물 종류에 따라 서로 다른 입자 크기 분포가 측정되었다. 특히 면의 훈소 시 31 nm와 166 nm의 크기에서 최대 개수의 입자를 가지는 이중 크기 분포를 확인하였다. 연기 입자의 광학적 특성은 광원의 파장에 따라 연소 과정에서 생성된 연기 입자의 광소멸과 단일 산란 알베도를 통해 단위 질량당 광소멸계수를 도출하였다. 광학적 특성 또한 연소 조건 및 가연물 종류에 따라 변화하였으며, PMMA의 화염 연소는 낮은 단일 산란 알베도 값을 보여 가장 큰 질량 기반 광소멸계수가 도출되었다. 기존 연구는 연기 입자 크기 분포와 광학적 특성 제시에 집중하고 있으며, 입자의 성분⋅형상⋅응집 등의 복잡한 특성으로 인해 입자의 개수 및 크기 분포가 광소멸에 미치는 영향을 분석한 연구는 부족하다.
따라서 이 연구에서는 구형, 비흡수성, 단분산 등 단순화된 특성을 가지는 폴리스티렌 입자를 사용하여 입자 개수 및 크기가 광소멸에 미치는 영향을 도출하고자 한다. 광소멸 측정 실험을 통한 입자 개수 및 크기와 광소멸 간 관계를 도출한 뒤, 해당 결과를 입자 크기 분포에 따른 예측값과 비교하여 입자의 특성이 광소멸에 미치는 영향을 분석하고자 한다.
2. 실험 장치 및 연구 방법
2.1 실험 장치
입자 크기 분포에 따른 광소멸을 측정하기 위해 ISO 5659-2 표준 실험 방법과 동일한 광경로길이인 0.914 m로 제작된 광소멸 측정 장치를 사용하였으며, 해당 장치의 개략도는 Figure 1과 같다. 광소멸 측정 장치는 원통형 챔버, 광원, 시준 렌즈(collimating lens) 및 광측정 기기로 구성되어 있다.
Schematic of light extinction measurement setup.
원통형 챔버는 0.1 m 지름의 원통형 구조이며, 내부 표면은 무광 흑색으로 마감되어 있다. 챔버의 장방향 양 끝단에 위치한 입구 및 출구를 통해 입자의 분무 및 배출이 가능하다. 입자의 분무는 실험 용액을 네블라이저에 주입한 후 에어 컴프레셔를 통해 4.0 bar의 일정한 압력을 가하여 미세 에어로졸을 형성하였다. 형성된 에어로졸은 3.5 L/min의 일정한 유량으로 챔버 내부로 분무 후 광경로를 따라 일정한 속도로 흘러, 입구와 동일한 3.5 L/min의 유량으로 출구를 통해 챔버 외부로 배출한다.
광원은 ISO 5659-2 표준 실험과 동일한 550 nm의 파장을 가지는 가시광선 영역의 단색광 광원으로, 광원에서 나온 빛은 시준 렌즈를 통해 챔버 내부 벽면과 평행한 광선으로 변화한다. 광측정 기기는 광원으로부터 입사되는 빛을 전기 신호로 변환하는 광전증폭관(photomultiplier tube)으로, 챔버 내부로 분무된 입자에 의해 소멸된 빛을 정량적으로 감지하여 증폭된 전기 신호로 변환한다. 이때 전기 신호는 연결된 데이터 측정 장치를 통해 일정한 간격으로 수집한다.
원통형 챔버 내 분무된 입자 크기 분포를 측정하기 위해 광학적 입자 계수기(OPC 1.109, Grimm Aerosol Technik Co., Germany)를 설치하였다. Figure 2(a)는 OPC 측정 셀 내부 개략도를, Figure 2(b)는 해당 장치의 입자 크기 측정 원리를 나타내었다. 공기 흡입구를 통해 1.2 L/min의 일정한 유량으로 샘플링된 입자는 측정 셀 내부로 이동한다. 측정 셀 내부의 레이저 다이오드에서 발생한 655 nm 파장의 빛은 입자에 의해 직접 산란되거나, 90°의 각도에 위치한 광각 거울을 통해 수신기 다이오드에 도달한다. 이때 수신기 다이오드에 도달된 산란광의 강도를 통해 0.25～32 μm 크기의 입자 분포를 6 s의 간격으로 측정한다.
Measuring principle of OPC.
2.2 실험 재료 및 방법
실험에 사용된 polystyrene latex (PSL) 입자는 매우 좁은 크기 분포를 가진 폴리스티렌 입자 현탁액으로, 정밀 계측 장비 교정에 사용되는 표준물질이다. 구형 입자인 PSL 입자는 화학적으로 안정한 불활성 표면을 가지고 있으며, 비흡수성 물질로서 산란에 의한 광소멸만이 발생한다. 이러한 단순화된 특성은 입자 개수 및 크기 변화에 따른 광소멸 특성 분석에 적합하다. 실험에는 크기 분포가 서로 다른 3가지 PSL 입자를 사용하였으며, 입자의 특성은 Table 1(15)에 자세히 나타내었다.
챔버 내부로 분무된 PSL 입자는 챔버 내부의 광경로를 지나 출구 부근에 설치된 OPC를 통해 입자 크기별 개수 농도가 측정된다. 이때 크기가 작은 PSL 입자의 총 개수는 OPC의 최대 개수 측정값인 3,000,000개를 초과한다. 따라서 출구 부근에 희석기를 설치하여 챔버 내부에서 샘플링된 입자가 별도의 에어 컴프레셔에서 유입된 공기와 희석되어 OPC 내부로 유입되도록 하였다. 입자 크기별 개수 분포 및 광소멸은 300 s 동안 측정하였으며, Figure 3과 같이 OPC의 PTFE filter에서 측정된 서로 다른 크기를 가진 PSL 입자가 일정 시간 이후 동일한 질량으로 측정되도록 총 3회의 반복 실험을 수행하였다.
Total mass concentration of PSL samples.
3. 결과 및 고찰
3.1 입자 크기에 따른 광소멸
서로 다른 크기 분포를 가지는 PSL 입자를 동일한 질량으로 분무 시 OPC에서 측정되는 총 입자 개수는 Figure 4(a)와 같다. 동일한 질량의 입자 분무 시 입자 크기가 감소함에 따라 OPC에서 측정되는 총 입자 개수는 증가한다. 이는 입자 크기가 감소할수록 단일 입자의 질량은 입자 크기의 세제곱에 비례하여 감소하기 때문이다. Figures 4(b)～4(d)에서는 서로 다른 크기 분포의 PSL 입자 분무 시 광소멸 측정 장치에서의 광투과율 결과를 나타내었다. 챔버 내 입자가 분무됨에 따라 광투과율은 감소한다. 가장 크기가 작은 입자 분포를 가지는 269 nm PSL 입자의 경우 광투과율이 급격히 감소하며 약 150 s에서 54.9%의 광투과율이 일정하게 유지된다. 350 nm PSL 입자는 광투과율이 감소하다 약 175 s에서 72.6%의 광투과율이 일정하게 유지된다. 가장 큰 입자 분포를 가지는 500 nm PSL 입자의 경우 광투과율이 서서히 감소하며, 약 200 s 이후 80.8%의 광투과율이 일정하게 유지된다. 이를 통해 입자 크기가 증가함에 따라 광투과율이 증가하는 것을 확인할 수 있다. 이는 동일한 질량에서의 입자 크기 증가 시 입자의 총 개수가 감소됨에 따라 발생한다. 또한 입자 크기가 증가함에 따라 광투과율이 일정하게 측정되는 시간이 지연됨을 알 수 있다. 상대적으로 크기가 작은 입자의 경우 출구까지 도달하는 시간이 짧아 정상상태에 빠르게 도달한다. 반면 크기가 큰 입자의 경우 입자가 출구까지 도달하는 시간이 길어 정상상태에 비교적 느리게 도달하는 것을 알 수 있다. 따라서 서로 다른 PSL 입자의 광투과율이 정상상태에 도달하는 200～300 s에 측정된 입자 크기 분포 결과를 분석에 사용하였으며, 이를 Table 2에 정리하여 나타내었다.
Total particle count and light transmittance for 269, 350 and 500 nm PSL samples.
Summary of Experimental Results for PSL Samples Averaged Over 200～300 s
3.2 입자 크기 분포에 따른 광소멸
Figure 5는 실험 시작 후 200～300 s에 측정된 서로 다른 평균 입자 크기를 가지는 PSL 입자의 크기 분포 측정 결과를 나타내었다. Figure 5(a)에서는 총 입자 개수에 따른 각 측정 범위의 입자 개수가 차지하는 비율인 ‘개수 분율’을, Figure 5(b)는 총 입자 질량에서 각 측정 범위의 입자 질량이 차지하는 비율인 ‘질량 분율’을 나타낸다(16). 각 입자 크기에 따른 개수 분율인fn과 질량 분율인fm는 식(5), 식(7)에 따라 나타낼 수 있다.
Particle number and mass distributions of PSL samples.
개수 분율은 특정 크기 범위에서 측정된 입자 개수 농도인ρn,i를 총 입자 개수 농도인ρn로 나눈 값으로, 이때j는 전체 입자 측정 범위의 개수, Ni는 해당 범위에서의 입자 개수, Vu는 단위 부피인 1 m3를 의미한다. 질량 분율은 특정 크기 범위에서 측정된 입자 질량 농도인ρm,i를 총 입자 질량 농도인ρm으로 나눈 값이다. 여기서 입자 질량 농도는 입자 개수 농도ρn,i, 대표 입경dp,i, 폴리스티렌 입자 밀도인ρp을 통해 계산된다. 이때 입자의 대표 입경인dp은 식(8)에 따라 입자 크기 범위인 dp,i-1 ～dp,i의 기하 평균으로 계산된다.
각 PSL 입자의 개수 및 질량 분율은 평균 입자 크기가 증가함에 따라 입자 크기 분포가 큰 쪽으로 이동한다. 269 nm의 평균 입자 크기를 가진 PSL 입자의 경우 0.25～0.3 μm의 크기 범위에서 가장 큰 분율을 보이며 입자 크기가 증가함에 따라 값이 서서히 감소한다. 0.25～0.3 μm에서의 개수 분율은 73.7%, 질량 분율은 53.9%가 측정된다. 질량 분율에 비해 개수 분율이 큰 값을 보이는 것은 입자 크기가 감소에 따른 질량 감소의 비율이 크기 때문이다. 다음으로 평균 입자 크기가 350 nm인 PSL 입자는 0.3～0.35 μm와 0.35～0.41 μm의 크기 범위에서 각각 40.6%, 31.0%의 개수 분율, 33.6%와 41.9%의 질량 분율을 보인다. 평균 입자 크기가 500 nm PSL 입자의 경우 0.41～0.49 μm와 0.49～0.58 μm의 크기 범위에서 각각 36.5%, 38.2%의 유사한 개수 분율, 0.49～0.58 μm에서 47.8%의 가장 큰 질량 분율을 보인다. 각 PSL 입자는 평균 입자 크기에서 가장 큰 분율을 보이며, 평균 입자 크기를 기준으로 분율이 감소하는 PSL 입자의 단분산 크기 분포 특성을 확인할 수 있다. 해당 입자 크기 분포 결과를 통해 식(3)에 표현된 광소멸계수를 도출할 수 있다. Mie 산란은 가시광선의 파장과 비슷한 크기를 가진 단일 입자에서 발생하는 광소멸을 빛의 산란과 흡수로 구분하여 예측하는 방법이다(17). Mie 산란 이론은 광원의 파장, 입자의 굴절률을 통해 입자 크기에 따른 무차원 광소멸계수를 도출할 수 있다. 실험에 사용된 폴리스티렌 입자는 비흡수성 입자로서, 광소멸은 빛의 산란에 의해 발생한다. Table 1의 폴리스티렌 입자의 굴절률 및 광원의 파장인 550 nm를 PyMieScatt를 활용해 Mie 산란 이론 기반의 입자 크기에 따른 무차원 광소멸계수인 Qext를 도출하여 Figure 6에 나타내었다.
Dimensionless extinction efficiency of a single polystyrene particle.
무차원 광소멸계수는 0.1～1 μm의 크기에서 급격한 변화를 보이며, 입자 크기가 증가함에 따라 2로 수렴한다. 반면 실험에서 사용된 OPC는 0.25 μm의 최소 입자 크기 한계로 인해 크기가 작은 폴리스티렌 입자 크기 분포를 측정하지 못한다. 이를 보완하기 위해 단분산 입자 분포를 가지는 PSL 입자 특성을 활용하여 입자 개수에 따라 정규화된 개수 및 질량 분포를 Table 3에 나타내었다.
Normalized Number and Mass Distributions of PSL Samples
식(9)를 통해 각 입자 크기별 대표 입경인dp,i와 무차원 광소멸계수인Qext,i의 곱인 입자 크기별 질량 기반 광소멸계수인Km,i를 도출할 수 있다. 이를 식(10)에 따라 각 입자 질량 분포를 반영하여 PSL 입자의 크기별 질량 기반 광소멸계수를 Table 4와 같이 계산하였다(18). 이때 각 PSL 입자 종류에 따른 질량 기반 광소멸계수는 입자 크기별 계수의 합으로 269 nm PSL 입자에서 8.49 m2/g, 350 nm PSL 입자에서 9.63 m2/g, 500 nm PSL 입자에서 10.5 m2/g로 도출되었다.
Mass Specific Extinction Coefficient of PSL Samples by Mie Theory
Mie 산란 이론을 기반으로 도출된 해당 결과와 실험을 통해 측정된 광소멸 결과를 정리하여 Table 5에 나타내었다. 동일 분무 질량 조건의 실험에서 측정된 광소멸계수는 입자 크기 분포가 증가함에 따라 감소하지만, 질량 기반 광소멸계수는 입자 크기 분포가 증가함에 따라 증가하는 값을 보인다. 질량 기반 광소멸계수는 단일 입자 산란 이론인 Mie 산란 이론을 통해 도출된 값으로서, 무차원 광소멸계수 산정 시 입자 개수에 대한 값을 고려하지 않는다. 이로 인해 광경로 내 많은 입자의 개수가 분포함에 따라 발생하는 광소멸 분석에 한계가 있음을 보여준다. 따라서 Mie 산란을 이용한 광소멸의 분석을 위해서는 무차원 광소멸계수에서 입자 개수에 따른 경험적 보정계수를 추가로 검토하였다. 보정계수의 도출은 식(11)과 같이 예측된 광소멸에 따른 측정된 광소멸의 비율로 나타낸다. OPC는 입자 크기에 따른 개수 및 질량 분포의 정확한 측정은 가능하지만, 광학적 측정 방법에 따라 실제 입자의 전체 생성량에 대한 질량 측정에는 한계가 있다. 따라서 가장 작은 개수가 측정된 500 nm PSL 입자를 기준으로 식(12)에 의해 도출된 질량 농도인 2.28 × 10-2 g/m3을 전체 질량 농도로 가정하였다. 500 nm의 PSL 입자를 기준으로 269 nm 와 350 nm의 PSL 입자의 개수에 대한 경험적 보정계수는 각각 3.40, 1.64로 도출하여 Table 6에 나타내었다. 이를 통해 입자 개수가 증가함에 따라 고려해야 하는 경험적 보정계수인 C의 값이 증가하였다.
Mass Specific Extinction Coefficient and Extinction Coefficient for PSL Samples Under Constant Mass Condition
Empirical Correction Factors for PSL Samples Normalized by 500 nm
4. 결 론
이 연구에서는 서로 다른 크기를 가진 단분산 구형 PSL 입자를 동일 질량으로 분무하고, 광소멸과 입자 개수 및 크기 분포를 측정하여 입자 개수 및 크기가 광소멸에 미치는 영향을 분석하였다. 측정 결과, 크기가 작은 269 nm의 PSL 입자에서 광소멸이 가장 크게 나타났으며, 입자 크기가 350 nm, 500 nm로 증가할수록 광소멸은 감소하였다. 또한, 동일 질량 분무 조건에서 입자 크기가 작을수록 총 입자 개수가 증가하고, 크기가 증가함에 따라 입자 개수가 감소하는 경향을 확인하였다.
광소멸과 입자 개수가 일정하게 측정되는 구간에서 PSL 입자 종류별 개수 및 질량 분포를 산정하고, Mie 산란 이론을 이용해 질량 기반 광소멸계수의 예측값을 도출하였다. 예측값을 실험값과 비교한 결과, 입자 개수가 증가하는 조건에서는 단일 입자 산란 이론만으로 광소멸을 충분히 설명하기 어려움을 확인하였으며, 두 값의 비교를 통해 PSL 입자 종류별 광소멸의 경험적 보정계수를 도출하였다. 이 연구에서 제시한 입자 기반 광학적 특성 산정 절차는 실제 연기 입자의 개수 및 크기에 따라 변화하는 광소멸 특성 분석에 활용 가능하며, 입자 크기에 따른 광소멸 보정을 통해 도출된 광소멸계수를 적용한 시뮬레이션이 가능할 것으로 판단된다. 이를 위해서는 광원의 파장 및 광경로길이의 변화에 따른 광소멸 분석이 추가 수행되어야 하며, 실제 연기 입자에서의 적용을 위해서는 형상, 응집, 흡수 등의 입자 특성을 반영해야 한다. 이를 통해 연기 입자 특성 기반 화재 시뮬레이션의 가시도 모델 개선 및 다량의 연기 입자가 발생하는 고위험 건축물 내 화재 위험성 평가의 정확도 향상에 기여할 수 있다.
후 기
이 논문은 정부(국토교통부, 소방청)의 재원으로 한국연구재단의 지원을 받아 수행된 연구임(RS-2025-24535811).